Como fechar o meu programa com a tecla Esc?

Crie um novo projeto.

No evento OnCreate do form deixa conforme o código abaixo:
Este código faz o form testar as teclas pressionadas.

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procedure TForm1.FormCreate(Sender: TObject);
begin
  KeyPreview := True;
end;

E no evento OnKeyDown do form, deixe conforme o exemplo abaixo:

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procedure TForm1.FormKeyDown(Sender: TObject; var Key: Word;
  Shift: TShiftState);
begin
  if (Key = VK_ESCAPE) then
    Close;
 
  // Como alternativa pode ser utilizado
  // Application.Terminate;
end;

Assim, se você pressionar Esc, o sistema será fechado.